单分子电子学:单团簇水平的金属纳米团簇电子输运研究新进展

发布日期:2022-08-26     浏览次数:次   

近日,我院洪文晶教授课题组、郑南峰教授课题组与英国兰卡斯特大学Colin Lambert教授合作,在基于纳米银团簇的单团簇电子学研究中取得重要进展。相关研究成果以“Conductance growth of single-cluster junctions with increasing sizes为题在线发表于Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.2c05856)

 

    

基于单个纳米银团簇的团簇结电输运特征 

以自下而上的方式,利用分子尺度的结构单元作为功能性模块来构筑纳米电子器件,为进一步推动5 nm以下电子器件规模化发展提供了新途径。通常,在小于5 nm的物理尺度下,纳米器件的电子输运过程主要为量子隧穿机制主导,其电导G和隧穿距离d之间的关系可以表示为G = G0e-βd,其中G0是量子电导,β是隧穿衰减常数。然而,常规基于有机分子纳米器件的电导会随着隧穿距离即分子长度的增加而迅速衰减,从而使纳米尺度的微纳电子器件往往具有较低的电子传输能力,为制备具有高开关比的逻辑微纳电子器件带来了挑战。

根据量子隧穿机制,隧穿衰减常数主要取决于隧穿势垒的大小,而隧穿势垒则与导电模块的最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO)之间的能隙大小密切相关。如果HUMO-LUMO能隙能够随导电模块尺寸的增大而迅速减小,则有可能构筑具有长距离高导电性的纳米器件,但相关研究却面临很大挑战。随着纳米科学的发展,原子级别精确的金属纳米团簇的可控合成得以实现,其特殊的离散型能级结构使得HOMO-LUMO能隙对尺寸具有独特的依赖性,进而为我们制备隧穿势垒可控的单团簇器件提供了可能。

洪文晶教授课题组采用自主研制的基于单分子机械可控裂结技术(MCBJ)的科学仪器,与郑南峰教授课题组合作采用设计合成的具有不同尺寸和形貌的纳米银团簇构筑了一系列单纳米银团簇结。研究发现,单纳米银团簇结的电导随团簇尺寸增大而增大,其电导随尺寸的衰减常数β为负值-0.4 nm-1,这与典型的有机分子体系所观察到的β为正值的情况(例如寡聚苯乙炔分子结的β为正值0.98 nm-1)完全相反。实验和理论计算结果的综合分析表明,纳米银团簇结的电子输运机制为相干隧穿。随着团簇尺寸的增大,其HOMO-LUMO能隙迅速减小,同时团簇-电极间的耦合强度逐渐增大,二者共同促使团簇结的电导随团簇尺寸的增大而增大。这一发现为我们对金属纳米团簇的电子输运性质的理解提供了新的理解,对未来设计和制备5 nm以下基于金属纳米团簇的电子器件具有重要意义。

我院洪文晶教授、郑南峰教授和英国兰卡斯特大学Colin J. Lambert教授为该文章的共同通讯作者。文章的共同第一作者为我院冯安妮博士、严娟珠博士和兰卡斯特大学候嵩军博士。参与本研究工作的还有我院肖宗源副教授、师佳副教授、已毕业硕士研究生唐永翔、萨本栋微米纳米科学技术研究院杨扬副教授,以及兰卡斯特大学吴清清博士。该工作得到国家自然科学基金和国家重点研发计划项目的资助,也得到了固体表面物理化学国家重点实验室、福建省嘉庚创新实验室的支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05856

 

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